课题组博士生于跟喜在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上以“Plasma optimized Li7La3Zr2O12 with vertically aligned ion diffusion pathways in composite polymer electrolyte for stable solid-state lithium metal batteries”为题发表学术论文，报道了一种简单高效的石榴石电解质表面惰性层的去除策略，并构筑了LLZO垂直骨架与PEO/PVDF-HFP聚合物复合体系电解质，协同提升石榴石氧化物-聚合物复合电解质在固态锂电池中的综合应用性能。
石榴石型氧化物因其离子电导率高（室温，~10-3 S·cm-1），电化学稳定性好（5.5 V vs Li/Li+）、耐热温度高（>1000 ℃）等优势受到广泛关注。但是，该材料在空气中的存储稳定性较差，其表面形成离子绝缘性的碳酸锂薄层，阻碍了锂离子在该材料表界面的迁移；另外，石榴石氧化物的刚性强、与电极界面接触差、加工困难等劣势，限制了其在固态电解质中的应用。
本文以Li7La3Zr2O12（LLZO）为石榴石型氧化物的代表，提出一种简单高效的等离子清洗技术，有效去除了LLZO表面离子绝缘性的碳酸锂层，显著提高LLZO的本征离子电导率。采用冰模板法制备了垂直排列的LLZO骨架，并将其与PEO/PVDF-HFP聚合物进行复合（PLLZOV/PPL），垂直分布的LLZO阵列及贯穿其间的聚合物为正负极间的锂离子提供了最短且快速的传输路径，显著提升复合电解质的离子导电性能。
采用复合电解质（PLLZOV/PPL）组装的LFP|PLLZOV/PPL|Li固态锂金属电池具有高的充放电容量和良好的倍率性能，其在0.5 C下循环110圈后的比容量为128.4 mAh g-1，1.0 C循环110圈以后仍具有109.7 mAh g-1的比容量。
本工作的协同策略有望为复合材料的制备提供新的思路和方法，进而推动高性能复合电解质的材料开发。
东南大学材料科学与工程学院为第一完成单位，博士生于跟喜和博士后汪亚萍为共同第一作者，潘龙副教授，陈坚教授和孙正明教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132874
