可持续能源电解水制氢在新能源转换领域发挥至关重要作用。高熵合金(HEA)催化材料逐渐引起能源与环境领域广泛研究兴趣。然而,常规方法通过成分设计或鸡尾酒效应调节HEA催化活性忽视了高熵固溶体结构可设计潜力。该工作提出一种创新应变工程策略,通过简单电化学处理活性元素溶出使HEA薄膜表面产生丰富空位,诱导形成晶格微观应变场。空位周围呈现压缩应变,Pt原子周围呈现拉伸应变。微观结构分析和计算模拟表明,低配位环境活性位点增强了电荷转移,提高了水吸附能力。应变效应使Pt的第一壳层配位Pt-M(M = Fe, Co, Ni, Cr)键伸长,调控Pt位点d带中心下移,从而降低Pt与反应中间体之间过强的结合力,加速析氢过程。应变程度随电化学刻蚀时间的延长先增强后减弱,即处理300秒样品(记为EE.300s)应变程度最大。应变调控的EE.300s薄膜相比原始薄膜(记为as-dep)碱性析氢过电势(@10 mA cm-2)由90 mV降低至18 mV。且在1 A cm-2的安培级电流密度下提供经济可行的工业水电解能力,碱性和酸性条件下过电势分别为104和106 mV。与商用IrO2组成的阴离子交换膜电解池在100 mA cm-2下稳定运行近500小时,寿命是商用Pt/C || IrO2的40倍。本工作展示了一种实用的应变工程调控策略,为设计高性能可持续能源转换催化材料提供了新途径。Energy Environ. Sci. 17 (2024) 5854 (Back inside cover)