多主元合金（multi-principal element alloy, MPEA）由于其元素种类丰富性、电子结构可调性，近年来在电催化领域引起广泛关注。MPEA优异电催化活性通常归因于多组分在随机固溶体中的协同作用，如何在原子级别调控其组分分布，构筑利于催化反应的特定配位构型仍面临巨大挑战。本团队采用创新磁性诱导合金设计策略在Fe10Co5Ni10Cu15Al60多主元合金中成功构筑化学短程有序结构，并研究其有序结构对电解水催化活性的影响。利用球差校正透射电子显微镜结合能量色散射线谱获得原子分辨率元素分布，并辅以统计学定量分析，表明多主元合金CSRO结构源于M-Cu (M = Fe, Co, Ni, Al) 原子对的近邻偏好占位和相同元素原子对的排斥作用。DFT计算阐释了CSRO对电解水析氢、析氧反应过程的增益效应。富含CSRO结构的多主元合金展现优异碱性双功能电解水催化活性，在电压为2.0 V时，多主元合金电流密度（130 mA cm-2）高达贵金属Pt/C || RuO2双电极体系（32 mA cm-2）的4倍。该化学短程序结构设计策略为研究多主元合金对催化性能影响提供重要实验和理论基础，为设计高性能多主元合金催化材料提供了新思路。Materials Today (2023) DOI: 10.1016/j.mattod.2023.12.006
