近日，东南大学材料科学与工程学院张天恺教授联合苏州大学李耀文教授、陈先凯教授团队，提出一种新型钙钛矿光伏电池界面层设计策略——具有强“电子共振”结构的单分子层，相关成果发表于国际顶级期刊《Nature》。该研究针对传统界面单分子层本征锚定强度低导致钙钛矿电池在严苛条件稳定性差的问题，提供了一种新的解决思路。
钙钛矿太阳能电池轻、薄、可柔性，可以极大地拓展传统光伏的应用场景。随着钙钛矿太阳能电池效率的迅速发展，其产业化前景十分广阔。然而目前制约钙钛矿太阳能电池产业化的主要是其运行稳定性较差，特别是在严苛环境下运行寿命还不理想。器件中较为脆弱的一环就是负责提取电荷的单分子层。这一层仅有单个分子的厚度，一旦有分子脱附，便会导致界面缺陷增加，器件效率衰减。
目前研究者们提升这一单分子层稳定性的策略包括增加锚定位点，增加分子空间位阻抑制分子聚集等，然而针对单分子层在基底上本征锚定强度的研究和设计尚未开展。这项研究便聚焦锚定共价键的本征作用强度的增强，从根本上提升了单分子层的锚定稳定性，并可以与其他现有策略结合，进一步实现稳定性的突破。
单分子层锚定共价键本征强度提升背后的物理机制是锚定基团的电子云密度的增强。通过设计电子给体-电子受体-电子给体的“电子共振”结构，可以有效增强电子受体部分，也就是锚定基团的电子云密度，从而实现更短的锚定共价键长度和更高的锚定共价键强度。同时这种“电子共振”单分子层还能实现更好的界面铺展均匀性，实现了钙钛矿电池器件稳定性和效率的同步提升。
团队设计了两个三苯胺电子给体和一个氰基磷酸电子受体的单分子层结构，与简单的非“电子共振”单分子层相比，其锚定基团氰基磷酸部分电子云密度更高，从而有效增强了单分子层与基底的锚定强度，器件在-40℃~85℃宽幅温度循环、85℃高温光照等多种严苛运行条件下的稳定性均得到了大幅提升，为钙钛矿太阳能电池拓展极地，太空等应用场景提供了可能。
“电子共振”结构单分子层设计与器件严苛环境运行稳定性增强
这项成果在基础研究上揭示了钙钛矿电池中单分子层锚定强度和其电子云排布之间的内禀关联，开辟了单分子层“电子共振”结构设计新范式；在应用层面，全新的“电子共振”单分子层在0.063 cm2小面积器件和15.64 cm2模组器件上分别实现了27.69%和23.63%的认证器件效率，封装器件在多种严苛老化条件下的运行稳定性均实现了突破性增长。同时，该单分子层设计策略在柔性钙钛矿电池器件上的普适性也得到了可靠验证。
此次跨校联合攻关是我国钙钛矿太阳能电池领域的又一项重要原创进展，为实现钙钛矿电池器件严苛环境稳定运行提供了新的底层化学设计方案，为我国新能源产业升级和“双碳”战略目标的实现积累了理论与技术基础。
李耀文，陈先凯，张天恺为论文共同通讯作者，吴晓晓，寇雯雯为共同第一作者。
