我院潘冶教授课题组在水裂解制氢催化材料研究中取得重要进展
发布时间:2022-04-06   浏览次数:800

我院潘冶教授课题组近期在水裂解制氢催化电极材料研究中连续取得重要进展,相关研究成果以研究论文形式分别发表在国际知名期刊Chemical Engineering JournalJournal of Colloid and Interface Science

氢能作为可再生的清洁能源,具有很高的燃烧效率和能量密度,在能源危机与环境污染日趋严重的当今受到广泛关注。水裂解过程由二个半反应构成,分别为析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction, HER) 和析氧反应(Oxygen Evolution Reaction, OER),其反应动力学是影响水裂解过程速率的关键。本课题组分别从析氢和析氧反应二个角度,探索高效制氢材料。

1、通过掺杂形成Pt-O配位的强金属-载体相互作用(MSI)将单个Pt原子固定于载体上,MoO3载体中高度氧化的Pt不仅改善载体的电子性质,而且为HER提供了更多的活性中心,单原子掺杂系统表现出相当高的HER性能,在10 mA/cm2的电流密度下的过电位仅为26±1 mV,并且在酸性介质中至少保持125小时的催化稳定性。在23mV的过电位下,它的质量活性高达为500A/g Pt,远远超过了商用Pt/C催化剂。这项研究工作为开发高性能HER电催化剂提供了一个稳定单原子的新策略。研究成果以Atomically Dispersed Pt-O Coordination Boosts Highly Active and Durable Acidic Hydrogen Evolution Reaction为题,发表在材料化学类知名期刊Chemical Engineering Journal2022135957。材料学院博士研究生朱银安和骆义为论文的共同第一作者,潘冶教授为论文的通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、东南大学优博论文培育基金和江苏省先进金属材料重点实验室的支持。

1 Pt单原子掺杂MoO3催化剂酸性电解质析氢示意图

 

2、为揭示OER催化材料的实际催化活性中心以及精确调控催化位点,以NiSe纳米杆为研究对象,经过电化学氧化后的NiSe纳米杆表面生长了具有大量Ni空位NiO纳米片。基于表面重构产物中存在阳离子空位的特征,进一步采用了电化学植入Fe原子的方法,实现了增加活性位点的目的。DFT计算发现,占据Ni空位的Fe原子活性中心在吸附*OH的脱质子转变过程中自由能变化明显降低,这一变化大大降低了材料的OER催化理论过电位。实验结果证实,经过电化学植入异质原子Fe后,电极材料的析氧催化活性得到了明显提高。该研究首次提出了对表面氧化重构后的催化电极进行精确的活性位点修饰来提高催化活性的策略,为高性能析氧催化电极设计制备提供新的思路。研究成果以Electrochemical incorporation of heteroatom into surface reconstruction induced Ni vacancy of NixO nanosheet for enhanced water oxidation为题,发表在物理化学类知名期刊Journal of Colloid and Interface Science20226083030-3039。材料学院博士生戴伟绩、朱银安以及本科生叶奕柯为论文的共同第一作者,潘冶教授和陆韬讲师为论文的共同通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、东南大学优博论文培育基金和江苏省先进金属材料重点实验室的支持。

2 电化学氧化获得Ni空位以及电化学沉积异质原子示意图

 

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135957

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2021.11.026